86-0411-85765886
86-0411-85765886
近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所（以下簡(jiǎn)稱“大連化物所”）低碳催化與工程研究部（DNL12）劉中民院士、葉茂研究員、魏迎旭研究員、田鵬研究員團(tuán)隊(duì)，受邀發(fā)表了甲醇制烯烴領(lǐng)域Perspective評(píng)述文章，系統(tǒng)總結(jié)了團(tuán)隊(duì)理解和調(diào)控甲醇制烯烴動(dòng)態(tài)復(fù)雜催化體系的觀點(diǎn)和研究成果，包括動(dòng)態(tài)催化原理的提出和定量模型的凝練，以及其與新一代甲醇制烯烴（DMTO-III）技術(shù)的內(nèi)在聯(lián)系。
甲醇制烯烴（MTO）已成為非石油資源轉(zhuǎn)化利用的典范，促進(jìn)了烯烴原料多元化發(fā)展，同時(shí)彰顯了甲醇作為核心C1平臺(tái)化合物在推動(dòng)形成煤制烯烴新興戰(zhàn)略產(chǎn)業(yè)中的關(guān)鍵作用，未來(lái)也可與綠氫結(jié)合，用于低碳化的煤制烯烴產(chǎn)業(yè)。 在C1化學(xué)和多相催化領(lǐng)域眾多研究者的不懈努力下，分子篩催化甲醇轉(zhuǎn)化基本原理和過(guò)程得到了廣泛而深入的研究，同時(shí)也越發(fā)認(rèn)識(shí)到MTO反應(yīng)體系的復(fù)雜性。在整個(gè)MTO領(lǐng)域研究中，始終面臨著分子篩催化甲醇轉(zhuǎn)化極具動(dòng)態(tài)性且復(fù)雜性的催化反應(yīng)體系所帶來(lái)的諸多難題。深入理解完整真實(shí)的MTO動(dòng)態(tài)復(fù)雜體系的催化原理并實(shí)現(xiàn)反應(yīng)定向調(diào)控一直是學(xué)術(shù)界和工業(yè)界持續(xù)努力的目標(biāo)，是實(shí)現(xiàn)MTO原理發(fā)展和工業(yè)技術(shù)迭代創(chuàng)新必須克服的挑戰(zhàn)。
自20世紀(jì)80年代起，大連化物所在甲醇制烯烴領(lǐng)域連續(xù)近40年的研發(fā)工作中，始終堅(jiān)持且實(shí)現(xiàn)了基礎(chǔ)研究與過(guò)程開(kāi)發(fā)相互促進(jìn)、相繼突破。低碳催化與工程研究團(tuán)隊(duì)基于對(duì)MTO動(dòng)態(tài)復(fù)雜催化體系的認(rèn)識(shí)和調(diào)控，通過(guò)機(jī)理和模型支撐DMTO技術(shù)持續(xù)創(chuàng)新，在完成世界首創(chuàng)DMTO技術(shù)工業(yè)化的基礎(chǔ)上，形成了DMTO-II、DMTO-III系列技術(shù)，相繼實(shí)現(xiàn)工業(yè)化。截至目前，DMTO系列技術(shù)已實(shí)現(xiàn)技術(shù)許可36套，投產(chǎn)20套工業(yè)裝置，引領(lǐng)了煤制烯烴產(chǎn)業(yè)快速形成與發(fā)展。
該評(píng)述總結(jié)了團(tuán)隊(duì)在MTO動(dòng)態(tài)反應(yīng)機(jī)理、MTO動(dòng)態(tài)反應(yīng)-擴(kuò)散模型、基于機(jī)理和模型的工業(yè)過(guò)程調(diào)控方面形成的理論和實(shí)踐應(yīng)用。在MTO動(dòng)態(tài)催化學(xué)術(shù)方向上的原理性認(rèn)識(shí)包括三部分：一是由活性中心動(dòng)態(tài)演變更替（質(zhì)子酸位點(diǎn)-表面甲氧基-有機(jī)物限域分子篩微環(huán)境）引導(dǎo)的MTO動(dòng)態(tài)完整自催化反應(yīng)歷程；二是由明線和暗線共同構(gòu)建的MTO動(dòng)態(tài)復(fù)雜反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)；三是MTO反應(yīng)-擴(kuò)散-催化劑（積碳修飾）多尺度動(dòng)態(tài)交互作用機(jī)制（Cross-Talk in MTO）。同時(shí)，該評(píng)述總結(jié)凝練了MTO動(dòng)態(tài)過(guò)程定量模型，包括反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型、客體分子擴(kuò)散模型、多尺度反應(yīng)-擴(kuò)散模型和反應(yīng)器積碳分布模型。進(jìn)一步，該評(píng)述提煉出通過(guò)整合動(dòng)態(tài)催化原理、反應(yīng)擴(kuò)散模型和積碳動(dòng)力學(xué)，實(shí)現(xiàn)機(jī)理和模型共同驅(qū)動(dòng)的MTO過(guò)程調(diào)控。MTO動(dòng)態(tài)催化原理、定量模型、基于機(jī)理和模型的過(guò)程調(diào)控機(jī)制，構(gòu)成了MTO動(dòng)態(tài)復(fù)雜催化體系的核心理論，對(duì)動(dòng)態(tài)復(fù)雜反應(yīng)體系的分子篩催化理論發(fā)展具有重要意義。最后，該評(píng)述認(rèn)為未來(lái)應(yīng)結(jié)合人工智能和數(shù)據(jù)科學(xué)，持續(xù)深化對(duì)MTO動(dòng)態(tài)復(fù)雜催化體系的研究。
劉中民團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期從事甲醇制烯烴領(lǐng)域研究，致力于建立MTO催化原理同時(shí)實(shí)現(xiàn)DMTO技術(shù)持續(xù)創(chuàng)新。近年來(lái)在MTO反應(yīng)機(jī)理，包括第一個(gè)C-C鍵生成直接機(jī)理（Angew. Chem. Int. Ed.，2017；ACS Catal.，2018；Chem，2021；ACS Cent. Sci.，2021；Acc. Chem. Res.，2023）、碳正離子捕捉和烯烴生成間接機(jī)理（J. Am. Chem. Soc.，2012；Angew. Chem. Int. Ed.，2013；ACS Catal.，2019；ACS Catal.，2020；J. Am. Chem. Soc.，2024）、積碳失活機(jī)理（J. Catal.，2018；Nat. Commun.，2020；J. Energy. Chem.，2023）、完整動(dòng)態(tài)自催化反應(yīng)機(jī)理（J. Am. Chem. Soc.，2021；Chem Catal.，2023）、反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)（Chinese J. Catal.，2023；Chem. Eng. Sci.，2024）、反應(yīng)擴(kuò)散機(jī)理（J. Catal.，2019；ACS Catal.，2020）、籠控制擇形催化原理（ACS Catal.，2015；ACS Catal.，2018；AlChE J.，2023；Natl. Sci. Rev.，2023）、擴(kuò)散-反應(yīng)-催化劑多尺度動(dòng)態(tài)交互作用機(jī)制（Natl. Sci. Rev.，2022）；MTO反應(yīng)過(guò)程定量描述模型，包括客體分子傳質(zhì)表面阻力與晶內(nèi)擴(kuò)散解耦定量模型（Commun. Chem.，2019；Angew. Chem. Int. Ed.，2020；AlChE J.，2020；Angew. Chem. Int. Ed.，2022；AlChE J.，2023）、反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型（Chem. Eng. Res. Des.，2015；Chem. Eng. J.，2017；AlChE J.，2019）、多尺度反應(yīng)-擴(kuò)散模型（Chem. Eng. Sci.，2016；Chem. Eng. J.，2019；Nat. Commun.，2020）、反應(yīng)器內(nèi)催化劑積碳分布模型（AlChE J.，2019）；MTO反應(yīng)調(diào)控（J. Catal.，2019；Nat. Commun.，2021；Chem Catal.，2024）等方面取得了系列研究成果。
該邀請(qǐng)?jiān)u述以“Methanol to Olefins (MTO):Understanding and Regulating Dynamic Complex Catalysis”為題，發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》（Journal of the American Chemical Society）上。該工作第一作者是大連化物所DNL1201組林杉帆副研究員和DNL1206組李華研究員。上述工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金委“分子篩催化材料的分子工程學(xué)”基礎(chǔ)科學(xué)中心項(xiàng)目、國(guó)家自然科學(xué)基金委“甲醇及其耦合反應(yīng)催化原理及新過(guò)程應(yīng)用”重大項(xiàng)目、中國(guó)科學(xué)院A類先導(dǎo)專項(xiàng)“變革性潔凈能源關(guān)鍵技術(shù)與示范”等項(xiàng)目的資助。（文/圖 林杉帆、李華）
Copyright 2020? 中科催化新技術(shù)（大連）股份有限公司 遼ICP備18013543號(hào)-1
